Setelah menyelamatkan Kerajaan Liones dari Sepuluh Perintah, Meliodas dan Tujuh Dosa Mematikan menikmati waktu istirahat mereka. Namun, keadaan tidak sedamai yang terlihat, karena para Dosa diuji melalui berbagai cobaan untuk menjadi cukup kuat untuk mengalahkan Sepuluh Perintah dan mengatasi trauma masa lalu mereka. Dengan bantuan tokoh-tokoh masa lalu, para Dosa ditugaskan untuk mengalahkan Sepuluh Perintah dan mengakhiri rencana jahat mereka yang dimulai sepuluh ribu tahun yang lalu. Para Dosa mulai mengungkap kebenaran tentang satu sama lain, serta tentang mereka yang pernah ada di hadapan mereka. Dengan pengetahuan ini, pertempuran melawan Sepuluh Perintah baru saja dimulai. Nanatsu no Taizai: Kamigami no Gekirin terus mengikuti Tujuh Dosa Mematikan dan orang-orang yang mereka temui dalam perjalanan mereka. Melalui petualangan mereka, mereka menyadari bahwa tindakan mereka telah memiliki konsekuensi yang lebih besar pada masa kini daripada yang pernah mereka duga.